Trong những năm sau đó, ông thường xuyên tham gia vận động các cựu sĩ quan quân đội Cao Đài và các chức sắc thực hành Cương lĩnh Hòa bình chung sống của Hộ pháp Phạm Công Tắc, chống lại chính sách hiếu chiến của chính quyền Ngô Đình Diệm. Do những hoạt động chống "chính thể Việt Nam Cộng hòa", ông bị cảnh sát bắt giam và tra tấn, bị giam trong suốt hai năm 1958 và 1959 hết ở nhà giam Tây Ninh, khám Chí Hòa rồi quận Thủ Đức Sài Gòn. Mãn tù, ông ra núi Bà Đen tiếp tục hoạt động cho tổ chức Hòa bình chung sống.[4]

Ngày 20 tháng 12 năm 1960, Mặt trận Dân tộc Giải phóng miền Nam Việt Nam được thành lập. Ngay từ đầu, các lãnh đạo đã chú ý vận động ông tham gia Mặt trận. Tháng 8 năm 1962, ông được bầu là Ủy viên Ủy ban Mặt trận Dân tộc Giải phóng khu Đông Nam Bộ. Tháng 3 năm 1963, ông cùng Đạo nhân Lê Văn Buội, Giáo hữu Thượng Thâu Thanh và một số chức sắc thành lập Ban Củng cố Hòa bình chung sống với nội dung tích cực phối hợp hành động với Mặt trận Dân tộc Giải phóng. Tháng 3 năm 1965, ông làm Trưởng đoàn đại biểu Ban Củng cố Hòa bình chung sống tham dự Hội nghị nhân dân ba nước Đông Dương đoàn kết chống Mỹ ở thủ đô Phnôm Pênh.

Tại Đại hội đại biểu quốc dân miền Nam Việt Nam năm 1969, ông được cử làm Ủy viên Hội đồng cố vấn Chính phủ Cách mạng lâm thời Cộng hòa miền Nam Việt Nam.